近日，由国家纳米科学中心戴庆研究员、华中科技大学李培宁和张新亮教授、新加坡国立大学仇成伟教授及纽约州立大学Andrea Alù教授组成的联合研究团队在表面声子激元成像表征方面取得重要进展，通过实验发现了一种新的声子激元“幽灵”模式。相关研究成果以“Ghost hyperbolic surface polaritons in bulk anisotropic crystals”为题发表于《自然》杂志(Nature 2021, 596, 362）。

表面声子激元是一种存在于极性晶体材料表界面上的特殊电磁模式，具有半光子-半声子的准粒子属性，可以实现高效的纳米尺度光压缩，在涉及光与物质相互作用的诸多领域具有广泛的应用前景。该模式存在的必要条件是在其传播方向上材料的介电函数实部为负，这一般只能在材料的“剩余射线带”（即晶格振动导致的离子极化占主导地位的中远红外波段）得到满足，由此表面声子激元的研究高度依赖于红外表征技术。在上个世纪60-70年代研究人员通过远场红外技术证实了声子极化激元模式的存在并验证了理论预测的色散特性。但由于当时缺少具有高空间分辨能力的红外表征技术，研究人员难以获得表面声子激元的模式分布信息，更无法实现对表面声子激元的调控。

近年来，近场光学表征技术尤其是散射型扫描近场光学显微术（s-SNOM）的发展以及新型低维纳米材料尤其是范德华晶体的兴起给表面声子激元的表征和调控研究带来了新的机遇。已有研究表明在新型范德华晶体中存在两种声子激元模式：单一界面约束的表面模式（图1B）和双界面约束的波导模式（或称体模式，图1B）。其中表面模式的光场限域性较差但易于激发，而体模式光场限域性较好但难于激发，因而这两种模式的特性都不够理想，寻找一种能够结合两者优势的声子激元新模式成为本研究领域的下一个突破口。此前有理论研究预测与晶体光轴成一定夹角的晶面可以支持新的声子激元模式。然而，限于范德华晶体的层状属性，其晶面调控难以实现。有鉴于此，研究团队回归传统晶体材料方解石，不仅通过近场实验证实了表面声子激元晶面调控的可行性，还进一步结合理论分析揭示了一种集高光场限域和易激发优势于一身的新型声子激元“幽灵”模式的存在。

具体地，在本工作中研究团队首先利用s-SNOM系统地研究了光轴倾角为23.3°的方解石晶面所支持的声子激元模式（图1A），证明了其面内各向异性和远程传播特性（传输距离大于20微米），描绘了其频率色散特性；其次，借助晶面调控实验观测了方解石声子激元的面内各向异性由双曲到椭圆的拓扑转变过程（图1A）；最后，结合理论分析和电磁仿真论证了实验观测到的声子激元在方解石内部的法向波矢为复数，其在界面法向兼具行波和消逝波的特征（图1B），是一种处于亚稳态的准模式，故而可称为“幽灵”模式。该模式自晶体表面向晶体内部扩散的过程与金属中电子自表面态向体态隧穿的过程及漏模波导中导模向衬底泄露的过程异曲同工，都是波动方程的准静态解随时间演化的结果。该工作表明以方解石为代表的传统光学材料也可能蕴含新现象，在纳米光子学领域具有用武之地；尤其是“幽灵”模式在晶体内部的行波特性直接预示着该模式可由来自晶体一侧的远场红外光直接激发而无需借助光学天线，这就给声子激元的激发提供了新的途径，为新型红外光子器件的设计带来了便利。

戴庆课题组长期致力于纳米光子学材料、器件及相应表征技术的研究。前期利用s-SNOM先后完成了石墨烯/氮化硼异质结等离-声子杂化激元模式成像（Adv Mater 2016, 28, 2931）、范德华材料光学各向异性的定量表征（Nat Commun 2017, 8, 1471）及范德华波导泄露模式的观测（Adv Mater 2019, 31, 1807788）等特色工作，在近场光学实验领域积累了丰富的经验，因而承担了本次联合攻关的相关实验表征工作。胡德波副研究员是论文的共同第一作者，戴庆研究员是共同通讯作者，国家纳米科学中心是共同通讯单位。本研究工作得到了基金委国家杰出青年科学基金项目（51925203）及青年科学基金项目（11704085）的支持。

相关论文的第一作者还包括华中科技大学博士研究生马玮良，博士后陈闰堃，新加坡国立大学博士后胡光维；通讯作者还包括华中科技大学李培宁和张新亮教授、新加坡国立大学仇成伟教授、纽约州立大学Andrea Alù教授。华中科技大学是本研究论文的第一通讯单位。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-021-03755-1。

图1. 方解石“幽灵”声子激元的实验及理论研究：A.方解石声子激元的频率及光轴色散特性；B. 方解石“幽灵”声子激元的模式分布